تبدیل مستقیم و کارآمد آلکان های گازی به کربوکسیلیک اسید، کاتالیز شده با هترو پلی اسیدهای حاوی وانادیوم
هتروپلی اسیدهای حاوی وانادیوم H4[PMo11VO40] x 34H2O (HPA-1)، H5[PMo10V2O40] x 32H2O (HPA-2) و H6[PMo9V3O40] x 34H2O (HPA-3) به عنوان کاتالیستهای با فعالیت بالا برای تبدیل مستقیم آلکان های C1-C3 نور به کربوکسیلیک اسیدهای مربوطه در حضور CO و در سیستم K2S2O8/CF3COOH عمل می کنند. پروپیونیک اسید (بازده حدود ۷۰%)، ایزو و n– بوتیریک اسید (بازده کلی حدود ۶۵%)، و استیک اسید (حدود ۲۰%) عمده ترین محصولات بدست آمده از کربوکسیله کردن به ترتیب اتان، پروپان و متان هستند که در آن ها وانادیوم نقش کاتالیستی اصلی را بازی می کند. اثرات مقدار کاتالیست مطالعه شده است و تعداد کلی محصولات (TONs) تا حدود ۱۲ x 103 (برای تبدیل اتان و پروپان) یا تا ۳ x 103 (برای کربوکسیله کردن متان به استیک اسید) برای نسبت های مولی خیلی بالای آلکان به کاتالیست بدست آمده است که انتخاب پذیری به سمت استیک اسید را نیز ترویج می کند.
کلمات کلیدی : آلکان ها، فعال سازی C-H، هتروپلی اسیدها، وانادیوم، کربوکسیله کردن، کربوکسیلیک اسیدها، کاتالیز همگن
Direct and efficient transformation of gaseous alkanes into carboxylic acids catalyzed by vanadium containing heteropolyacids
The vanadium containing heteropolyacids H4[PMo11VO40] ۳۴H2O (HPA-1), H5[PMo10V2O40] ۳۲H2O (HPA-2) and H6[PMo9-V3O40] ۳۴H2O (HPA-3) act as highly active catalysts for the direct transformation of light C1–C3 alkanes into the corresponding carboxylic acids in the presence of CO and in the K2S2O8/CF3COOH system. Propionic acid (ca. 70% yield), iso- and n-butyric acids (ca. 65% overall yield), and acetic acid (ca. 20%) are the major products obtained from the carboxylation of ethane, propane and methane, respectively, with vanadium playing a main catalytic role. The effects of the catalyst amount have been studied and overall turnover numbers (TONs) up to ca. 12 ۱۰۳ (for the ethane and propane conversions) or up to 3 ۱۰۳ (for the methane carboxylation to acetic acid) have been achieved for very high alkane-to-catalyst molar ratios which also promote the selectivity towards acetic acid.
لطفاً براي ارسال دیدگاه، ابتدا وارد حساب كاربري خود بشويد